Первыми обитателями сада были: львы, леопарды, белые и бурые медведи, волки, макаки и мангабеи, антилопы, буйволы, зебу, муфлоны, олени, косули, аисты, журавли, павлины, фазаны, совы, пеликаны и попугаи. .
Вскоре после открытия Белградский зоопарк стал одним из самых любимых мест белградцев. Он также несколько раз принимал членов королевской семьи Караджорджевичей . Королева Мария часто проводила досуг в Саду с князьями Томиславом и Андреем, а молодой король Петр Второй во время своих визитов регулярно интересовался дальнейшими планами и строительством.
Зоопарк на момент образования занимал площадь чуть больше трех с половиной гектаров, но очень быстро его расширили до семи, а затем, со строительством ресторана «Калемегданска тераса» и присоединением части Нижнего Город, даже чуть больше четырнадцати гектаров, и на этой поверхности велась Вторая мировая война. Однако во время Второй мировой войны Сад дважды подвергался бомбардировкам: сначала в 1941 году немецкими фашистами, а затем в 1944 году союзниками. Почти весь животный фонд был уничтожен. Из-за разрушений и резко сократившегося количества экспонатов площадь Сада после войны, к сожалению, сократилась примерно до семи гектаров, которые он занимает сегодня.
По словам Даны Савкович-Глигорич, отец которой, Миодраг Савкович, был в то время директором Сада, во время бомбежки в 1941 году жильцы близлежащих зданий наивно полагали, что Сад не станет целью бомбардировщиков, поэтому они поспешили найти там убежище. Но бомбы падали бесконтрольно, поэтому в Саду погибло много людей, особенно в пещере, где сегодня находятся приюты для зебр и антилоп. Она также своими глазами видела, как много животных, сбитых бомбами, взлетает в воздух. Особенно врезался в ее память образ разорванного на куски слона. Многие животные тогда сбежали из разрушенных клеток, а тех, которые представляли опасность для окружающей среды, пришлось убить, чтобы предотвратить большую трагедию. Среди немногих оставшихся были бегемот Бука и аллигатор Муджа.
